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COM.ONIXSUITE.9782874630071 03 01 Presses universitaires de Louvain 01 SKU 72757 02 2874630071 03 9782874630071 15 9782874630071 02 01 00 BC 01 9.45 in 02 6.30 in 03 1.57 in 08 15.91 oz 01 24 cm 02 16 cm 03 1.57 cm 08 451 gr BE 10 02 38 01 02 Thèses de l'Université catholique de Louvain (UCL) 03 Thèses de la Faculté des sciences 01 01 Numéro 38 Paquets d'onde vibrationnels créés par ionisation de H2 en champ laser intense 1 A01 01 Onixsuite Contributor ID 5523 Baptiste Fabre Fabre, Baptiste Baptiste Fabre 1 01 fre 00 278 03 10 SCI000000 24 INTERNET Physique 29 2012 3051 SCIENCES FONDAMENTALES 93 P 01 06 03 00 Les dernières évolutions technologiques en matière de laser ont permis l’observation de nouveaux phénomènes hautement non-linéaires lors de l’interaction de ces sources brèves et intenses avec la matière. Du point de vue moléculaire, ces processus, tels que l’affaiblissement de la liaison ou la génération d’harmonique, sont consécutifs à la création au sein de l’ion d’un paquet d’onde vibrationnel après ionisation par effet tunnel de la molécule neutre. Il est généralement admis dans nombre d’articles que cette transition électronique conduit à une distribution des états de vibration conforme à celle prédite par l’approximation de Condon. Afin de vérifier la validité de cette assertion, nous avons mis en place un dispositif expérimental original permettant une mesure fiable de l’excitation vibrationnelle de H2 + après ionisation de la molécule neutre par un champ laser intense. Les résultats obtenus contredisent fortement le postulat selon lequel la transition aurait lieu préférentiellement à la séparation internucléaire d’équilibre (approximation de Condon) et remettent en cause les interprétations des expériences de dynamique moléculaire précédentes. En faisant varier la longueur d’onde, nous avons également mis en évidence les processus dominants et l’importance de la structure électronique au sein des différents domaines d’ionisation. Ces mesures ouvrent des perspectives intéressantes quant à la mise en place d’expériences de dynamique moléculaire utilisant un faisceau d’ions moléculaires d’excitation vibrationnelle connue. 02 00 Les dernières évolutions technologiques en matière de laser ont permis l’observation de nouveaux phénomènes hautement non-linéaires lors de l’interaction de ces sources brèves et intenses avec la matière. Du point de vue moléculaire, ces... 03 00 Les dernières évolutions technologiques en matière de laser ont permis l’observation de nouveaux phénomènes hautement non-linéaires lors de l’interaction de ces sources brèves et intenses avec la matière. Du point de vue moléculaire, ces processus, tels que l’affaiblissement de la liaison ou la génération d’harmonique, sont consécutifs à la création au sein de l’ion d’un paquet d’onde vibrationnel après ionisation par effet tunnel de la molécule neutre. Il est généralement admis dans nombre d’articles que cette transition électronique conduit à une distribution des états de vibration conforme à celle prédite par l’approximation de Condon. Afin de vérifier la validité de cette assertion, nous avons mis en place un dispositif expérimental original permettant une mesure fiable de l’excitation vibrationnelle de H2 + après ionisation de la molécule neutre par un champ laser intense. Les résultats obtenus contredisent fortement le postulat selon lequel la transition aurait lieu préférentiellement à la séparation internucléaire d’équilibre (approximation de Condon) et remettent en cause les interprétations des expériences de dynamique moléculaire précédentes. En faisant varier la longueur d’onde, nous avons également mis en évidence les processus dominants et l’importance de la structure électronique au sein des différents domaines d’ionisation. Ces mesures ouvrent des perspectives intéressantes quant à la mise en place d’expériences de dynamique moléculaire utilisant un faisceau d’ions moléculaires d’excitation vibrationnelle connue. 02 00 Les dernières évolutions technologiques en matière de laser ont permis l’observation de nouveaux phénomènes hautement non-linéaires lors de l’interaction de ces sources brèves et intenses avec la matière. Du point de vue moléculaire, ces processus... 04 00 Introduction 17I La molécule de H2 en champ laser intense 271 La molécule de dihydrogène 291.1 L’approximation de Born-Oppenheimer . . . . . . . . . . . . . 291.1.1 L'Equation de Schrödinger indépendante du temps . . . . 291.1.2 L’approximation de Born-Oppenheimer . . . . . . . . . 301.2 Description de H2 et H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 321.2.1 La notion de degrés de liberté . . . . . . . . . . . . . . . 321.2.2 Approximation orbitalaire et orbitales moléculaires . . . 341.2.3 L’ion moléculaire H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 351.2.4 La molécule de dihydrogène H2 . . . . . . . . . . . . . . 402 H2 plongée dans un champ électromagnétique 472.1 Paramètre de Keldysh et processus d’ionisation . . . . . . . . . 472.1.1 Le paramètre de Keldysh . . . . . . . . . . . . . . . . . 492.1.2 Description des deux processus principaux d’ionisation . 512.1.2.1 Influence de l’excitation pour les processus multiphotoniques . . . . . . . 522.1.2.2 Le taux d’ionisation ADK . . . . . . . . . . . . 532.2 Photodissociation de H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 552.2.1 La dissociation à un photon . . . . . . . . . . . . . . . . 552.2.2 Photodissociation de H+2 en champ laser intense . . . . 572.2.2.1 L’approximation quasi-statique . . . . . . . . . 582.2.2.2 La dissociation dans le régime multiphotonique 603 Importance de la population vibrationnelle 633.1 Contexte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 633.2 Les niveaux vibrationnels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 643.2.1 Algorithme de Numerov . . . . . . . . . . . . . . . . . . 643.2.2 Le principe Franck-Condon . . . . . . . . . . . . . . . . 683.2.3 Application à l’ionisation par impact électronique. Les distributions de Von Busch et Dunn. . . . . . . . . . . . 703.3 Où l’on parle de remise en cause de l’approximation de Condon 723.3.1 L’ionisation dissociative . . . . . . . . . . . . . . . . . . 733.3.2 Un second indice . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 753.3.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75II Interaction, détection et analyse 774 Les lasers 794.1 Présentation générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 794.1.1 Le Q-switching (régime déclenché) . . . . . . . . . . . . 804.1.2 Le mode-locking (blocage de phase) . . . . . . . . . . . 824.1.3 La technique du chirped pulse amplification (amplification à dérive de fréquence) . . . . . . . . . . . . . . . . 904.2 Laser Nd :YAG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 924.3 Laser femtoseconde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 944.3.1 Présentation et schéma de fonctionnement . . . . . . . . 944.3.1.1 Laser SOFOCKLE du CEA de Saclay . . . . . 954.3.1.2 Laser de l’Institut de Physique et d’Astronomie d’°Arhus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 964.3.2 Mesure de la longueur temporelle . . . . . . . . . . . . . 974.4 Calcul de l’éclairement maximal au point de focalisation . . . . 984.4.1 Les ondes sphériques classiques . . . . . . . . . . . . . . 984.4.2 L’onde gaussienne sphérique . . . . . . . . . . . . . . . . 1004.4.3 Propagation d’une onde gaussienne sphérique . . . . . . 1014.4.4 Dépendance temporelle de type gaussien . . . . . . . . . 1024.4.5 Eclairement maximal pour un faisceau gaussien . . . . 1034.4.6 Comparaison avec un faisceau cylindrique . . . . . . . . 1054.4.7 Calcul du rayon w0 du faisceau `a 1 e2 au waist . . . . . . 1065 La source et la colonne d’accélération 1115.1 La source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1115.1.1 Ionisation par impact électronique . . . . . . . . . . . . 1135.1.2 Ionisation par interaction avec le laser . . . . . . . . . . 1145.1.2.1 Définition de la zone d’interaction et dispersion énergétique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1145.1.2.2 Effet de la charge d’espace . . . . . . . . . . . 1165.2 La colonne d’accélération . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1195.3 Mesure de la fraction dissociée . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1205.3.1 Description du détecteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1215.3.2 Un exemple de mesure de fraction dissociée . . . . . . . 1226 Echange de charge dissociatif 1276.1 Théorie relative à l’échange de charge dissociatif . . . . . . . . 1276.2 Le jet effusif de Potassium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1367 Le système de détection 1417.1 Géométrie et principe de la mesure . . . . . . . . . . . . . . . . 1417.2 Les détecteurs QUANTARr . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1437.3 Le système électronique de mesure temporelle . . . . . . . . . . 1458 Analyse des graphes 1498.1 Correction des positions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1518.2 Le programme d’analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1538.3 Acceptance et résolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1608.3.1 Résolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1608.3.2 Acceptance du système de détection . . . . . . . . . . . 1658.4 Ajustement des graphes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1688.5 Le lien entre H+2 et c 3u . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170III Résultats et interprétations 1759 Le cas purement tunnel : 800 nm 1799.1 Mesures obtenues au CEA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1809.1.1 Polarisation linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1819.1.2 Polarisation circulaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1819.2 Le modèle d’ionisation par effet tunnel dépendant de la distance internucléaire . . . . . . . . . . 1849.2.1 Présentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1849.2.2 Le taux de transition ADK dépendant de la distance internucléaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1859.2.2.1 Expression du taux de transition . . . . . . . . 1859.2.2.2 Comparaison avec le calcul ab-initio . . . . . . 1869.2.2.3 Conséquences de la variation du taux de transition 1909.2.3 Influence de la dissociation . . . . . . . . . . . . . . . . 1909.2.4 Les prédictions théoriques . . . . . . . . . . . . . . . . . 1909.2.5 Comparaison et interprétation . . . . . . . . . . . . . . 1929.3 Influence de la dissociation et de l’alignement . . . . . . . . . . 1939.3.1 La constatation : les largeurs des distributions . . . . . 1939.3.2 Simulation numérique de la dissociation . . . . . . . . . 1959.3.2.1 Description de l’impulsion laser . . . . . . . . 1959.3.2.2 Equation de Schrödinger dépendante du temps 1969.3.2.3 Cas de l’ion H+2 . . . . . . . . . . . . . . . . . 1979.3.2.4 H2 et les conditions initiales . . . . . . . . . . 1999.3.2.5 La méthode du split-operator . . . . . . . . . . 2009.3.2.6 Influence de la longueur temporelle de l’impulsion 2039.3.2.7 “Visualisation” de la dissociation . . . . . . . . 2049.3.3 Alignement de molécules en champ laser intense . . . . 2059.3.3.1 Le cas résonnant . . . . . . . . . . . . . . . . . 2079.3.3.2 Le cas non-résonnant . . . . . . . . . . . . . . 2099.3.3.3 Alignement adiabatique . . . . . . . . . . . . . 2099.3.3.4 Alignement diabatique . . . . . . . . . . . . . 2109.3.3.5 Qu’en est-il pour le dihydrogène ? . . . . . . . 2119.4 Les mesures effectuées au Danemark . . . . . . . . . . . . . . . 2129.5 Quelques spectres supplémentaires : D2 . . . . . . . . . . . . . 2159.6 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21710 La “catastrophe” ultra-violette : 267 et 400 nm 21910.1 Importance de la structure électronique : = 267 nm . . . . . . 22010.1.1 Photopréparation de H+2 : les expériences précédentes . 22010.1.1.1 La résonance avec vE = 0 . . . . . . . . . . . . 22010.1.1.2 Photopréparation de H+2 en champ laser intense 22110.1.2 Présentation des résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . 22110.1.3 Qu’en est-il pour D2 ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22610.2 Présentation des résultats pour = 400 nm . . . . . . . . . . . 22710.3 Une variation sur la méthode : le modèle MO-SFA . . . . . . . 23210.3.1 Présentation du modèle . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23210.3.2 L’interprétation en fonction du nombre de photons absorbés 23710.3.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23810.4 Le Graal de la résonance . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23810.4.1 L’expérience qui se voulait définitive . . . . . . . . . . . 23810.4.2 404 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23910.4.3 409 nm et 415 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24710.4.3.1 409 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24710.4.3.2 415 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25110.5 Conclusion pour la série à 400 nm . . . . . . . . . . . . . . . . 255Conclusions 259Bibliographie 267 01 00 03 02 01 D502 02 186 03 125 06 5b2b128039b702d9c8bb0914fca25047 07 7752 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